Молодая тайваньская ассасинка, известная под псевдонимом Стеклянное Сердце, совершает самоубийство, спрыгнув с высокого здания. Однако её падение оканчивается не на асфальте, а на металлическом заборе, что спасает ей жизнь, но наносит серьёзные повреждения сердцу. Спасаясь от смерти, девушке проводят сложную операцию по пересадке сердца.
Во время комы после хирургического вмешательства, Стеклянное Сердце видит загадочные сны, которые приводят её в Японию. Здесь она начинает поиски донора своего нового сердца — Каори Макимуры, бывшей партнерши знаменитого охотника на вампиров, Рё Саэбы. Эти поиски становятся ключом к разгадке тайн, связанных с её прошлым и будущим.
Хотя сюжет «Сердца ангела» заимствует персонажей из аниме «Городской охотник», он разворачивается в параллельной вселенной, не пересекающейся с оригинальной историей. Таким образом, автор создаёт новое повествование, где каждый персонаж встречает своих старых знакомых в совершенно ином контексте, предлагая зрителям свежий взгляд на уже знакомые образы.